レーザー励起超高分解能光電子分光装置

　 本装置は，自然幅が小さい（260μeV）のレーザーを光源に用いることで，従来のヘリウム放電管や放射光を用いる光電子分光では原理的に不可能であった1meV以下のエネルギー分解能を達成した世界初の光電子分光装置である．
　 高分解能のレーザー光電子分光を実現するためには，放出光電子間の空間電荷効果を抑制するために擬似連続レーザーが必要であるが，中国科学院で開発された非線形光学結晶KBBFと市販の3.497 eV擬似連続レーザー（米Spectral Physics社Vanguard）を組み合わせることで，初めて物質の仕事関数を十分に超える6.994 eVのレーザー光を得ることに成功した．これに，本研究室とスウェーデンGammadata Scienta社（現VG Scienta社）で共同開発した新型電子分光器Scienta R4000を組み合わせることで，世界最高のエネルギー分解能360μeVを達成している（図1）．さらには，ヘリウム連続流型クライオスタットにクライオポンプで10 K程度に冷却した熱遮蔽板を組み合わせて〜2.7 Kという極低温測定を可能にし，極低温極超高分解能という新たな光電子分光の世界を開拓した．

図1：金の光電子スペクトル[3]．
Fermi-Dirac分布関数によるフィッティングから，エネルギー分解能360μeVを達成していることが分かる．

　

　　また，6.994 eVというエネルギーは光電子分光の励起光としては非常に小さく，これは光電子が結晶表面から十分深い場所から放出されることを意味しており[M. P. Seah and W. A. Dench, Surf. Interface Anal. 1, 2 (1979)]，バルク敏感な光電子分光を可能にしている．詳細な解説は下記の関連文献[1,2,4]を参照．



主な成果

●ｆ電子系超伝導体の超伝導ギャップ異方性（関連文献[6]）

　 CeRu2はTc = 6.2 Kを示す超伝導体で，種々の実験から従来型ではない異方的超伝導を形成している可能性が示唆され，興味を持たれている物質である．しかしながら，f電子系では表面電子状態の問題により，表面敏感なプローブではバルク超伝導状態の測定に困難があった．そこで我々は，CeRu2 に対して，本装置のバルク敏感，極低温，極超高分解能という大きな特徴を生かし，超伝導電子状態の直接観測を試み，この物質が異方的な超伝導ギャップ構造を持っていることを示すことに成功した（図2）．
図2：CeRu2の超伝導ギャップ[5]．
超伝導ギャップの異方性を取り入れたフィッティングにより光電子スペクトルを再現できる．

●d電子系遷移金属化合物における近藤共鳴ピークの観測（関連文献[3,9]）

　 d電子系にもかかわらず重い電子的振舞いを示す物質として興味を持たれているバナジウム酸化物LiV2O4において，本装置で測定を行った結果，Fermi準位直上においてf電子系で見られるような近藤共鳴ピークと類似した構造を観測することに成功した（図3）．

図3：LiV2O4の光電子スペクトル[9]．
熱分布の効果を取り除くため，Fermi-Dirac分布関数で除してある．

●銅酸化物高温超伝導体のノード準粒子の性質（関連文献[15]）

　 銅酸化物で発見された高温超伝導は，その発見以来，物性物理学において最も盛んに研究されてきたが，高分解能角度分解光電子分光は物質のバンド分散を直接観測できることから，その進展に大きな貢献をしてきた 本装置を用いて我々は，ビスマス系高温超伝導体Bi2.1Sr1.9CaCu2O8+δ（Bi2212）のノード準粒子のドーピング依存性を超高分解能で測定した（図4）．その結果，準粒子の性質を反映したLorentz関数型の極めてシャープなコヒーレントピークが観測され，輸送現象との比較も可能となった．
図4：Bi2212におけるノード準粒子の角度分解光電子スペクトルと，MDC（運動量分布曲線）の幅のドーピング・エネルギー依存性[14]．
　そのほか，コバルト酸化物，βパイロクロア，ホウ素炭化物，ボロンドープダイヤモンド等の新奇超伝導体を始めとする様々な物質に対し，成果を挙げている（下記の原著論文リストを参照）．



■仕　様
　電子分光器：　Scienta R4000　（スウェーデン・VG Scienta社）
　励起光源：　6.994 eV　真空紫外レーザー　（擬似連続Nd:YVO4レーザー第6高調波）
　直線偏光及び左右円偏光
　冷却機構：　ヘリウム連続流型クライオスタットと熱シールド板の併用

■性　能
　エネルギー分解能：　＞360μeV
　角度分解能：　±0.1 deg.
　冷却能力：　＞2.7 K
　温度制度：　±0.1度
　測定時真空度：　1×10E-11 torr



本装置関連文献（2008年4月28日現在）
＜日本語解説＞
[1] 木須孝幸，富樫格，辛埴，渡部俊太郎「レーザー励起光電子分光：超高分解能とその応用」固体物理 40，pp. 353-361 (2005)．
[2] 木須孝幸，富樫格，辛埴，渡部俊太郎「レーザー励起超高分解能光電子分光」表面物理 26，pp. 2-6 (2005)．
[3] 下山田篤史，石坂香子，辛埴，松下能考「重いd電子の起源：レーザー励起光電子分光による近藤共鳴ピークの観測」日本物理学会誌 62，pp. 107-111 (2007)．
＜原著論文＞
[4] T. Kiss, T. Shimojima, K. Ishizaka, A. Chainani, T. Togashi, T. Kanai, X.-Y. Wang, C.-T. Chen, S. Watanabe, and S. Shin, “A versatile system for ultrahigh resolution, low temperature, and polarization dependent Laser-excited-angle-resolved photoemission spectroscopy,” Rev. Sci. Instrum. 79, 023106 (2008).
[5] T. Shimojima, T. Yokoya, T. Kiss, A. Chainani, S. Shin, T. Togashi, S. Watanabe, C. Zhang, C. T. Chen, K. Takada, T. Sasaki, H. Sakurai, and E. Takayama-Muromachi, “Laser-excited ultrahigh-resolution photoemission spectroscopy of NaxCoO2・yH2O: Evidence for pseudogap formation,” Phys. Rev. B 71, 020505(R) (2005).
[6] T. Kiss, F. Kanetaka, T. Yokoya, T. Shimojima, K. Kanai, S. Shin, Y. Onuki, T. Togashi, C. Zhang, C. T. Chen, and S. Watanabe, “Photoemission spectroscopic evidence of gap anisotropy in an f-electron superconductor,” Phys. Rev. Lett. 94, 057001 (2005).
[7] S. Tsuda, T. Yokoya, T. Kiss, T. Shimojima, S. Shin, T. Togashi, S. Watanabe, C. Zhang, C. T. Chen, S. Lee, H. Uchiyama, S. Tajima, N. Nakai, and K. Machida, “Carbon-substitution dependent multiple superconducting gap of MgB2: A sub-meV resolution photoemission study,” Phys. Rev. B 72, 064527 (2005).
[8] K. Ishizaka, T. Kiss, T. Shimojima, T. Yokoya, T. Togashi, S. Watanabe, C. Q. Zhang, C. T. Chen, Y. Onose, Y. Tokura, and S. Shin, “Ultraviolet laser photoemission spectroscopy of FeSi: Observation of a gap opening in density of states,” Phys. Rev. B 72, 233202 (2005).
[9] A. Shimoyamada, S. Tsuda, K. Ishizaka, T. Kiss, T. Shimojima, T. Togashi, S. Watanabe, C. Q. Zhang, C. T. Chen, Y. Matsushita, H. Ueda, Y. Ueda, and S. Shin, “Heavy-fermion-like state in a transition metal oxide LiV2O4 single crystal: Indication of Kondo resonance in the photoemission spectrum,” Phys. Rev. Lett. 96, 026403 (2006).
[10] R. Eguchi, T. Kiss, S. Tsuda, T. Shimojima, T. Mozokami, T. Yokoya, A. Chainani, S. Shin, I. H. Inoue, T. Togashi, S. Watanabe, C. Q. Zhang, C. T. Chen, M. Arita, K. Shimada, H. Namatame, and M. Taniguchi, “Bulk- and surface-sensitive high-resolution photoemission study of two Mott-Hubbard systems: SrVO3 and CaVO3,” Phys. Rev. Lett. 96, 076402 (2006).
[11] S. Tsuda, T. Yokoya, T. Kiss, T. Shimojima, S. Shin, T. Togashi, S. Watanabe, C. Q. Zhang, C. T. Chen, H. Sugawara, H. Sato, and H. Harima, “Superconducting gap of filled skutterudite superconductor LaRu4P12 studied by sub-meV resolution photoemission spectroscopy,” J. Phys. Soc. Jpn. 75, 064711 (2006).
[12] K. Ishizaka, R. Eguchi, S. Tsuda, T. Yokoya, A. Chainani, T. Kiss, T. Shimojima, T. Togashi, S. Watanabe, C.-T. Chen, C. Q. Zhang, Y. Takano, M. Nagao, I. Sakaguchi, T. Takenouchi, H. Kawarada, and S. Shin, “Observation of a superconducting gap in boron-doped diamond by laser-excited photoemission spectroscopy,” Phys. Rev. Lett. 98, 047003 (2007).
[13] T. Shimojima, Y. Shibata, K. Ishizaka, T. Kiss, A. Chainani, T. Yokoya, T. Togashi, X.-Y. Wang, C. T. Chen, S. Watanabe, J. Yamaura, S. Yonezawa, Y. Muraoka, Z. Hiroi, T. Saitoh, and S. Shin, “Interplay of superconductivity and rattling phenomena in β-pyrochlore KOs2O6 studied by photoemission spectroscopy,” Phys. Rev. Lett. 99, 117003 (2007).
[14] T. Baba, T. Yokoya, S. Tsuda, T. Kiss, T. Shimojima, K. Ishizaka, H. Takeya, K. Hirata, T. Watanabe, M. Nohara, H. Takagi, N. Nakai, K. Machida, T. Togashi, S. Watanabe, X.-Y. Wang, C. T. Chen, and S. Shin, “Bulk electronic structure of the antiferromagnetic superconducting phase in ErNi2B2C,” Phys. Rev. Lett. 100, 017003 (2008).
[15] K. Ishizaka, T. Kiss, S. Izumi, M. Okawa, T. Shimojima, A. Chainani, T. Togashi, S. Watanabe, C.-T. Chen, X. Y. Wang, T. Mochiku, T. Nakane, K. Hirata, and S. Shin, “Doping-dependence of nodal quasiparticle properties in high-Tc cuprates studied by laser-excited angle-resolved photoemission spectroscopy,” Phys. Rev. B 77, 064522 (2008).
[15] K. Ishizaka, R. Eguchi, S. Tsuda, A. Chainani, T. Yokoya, T. Kiss, T. Shimojima, T. Togashi, S. Watanabe C.-T. Chen, Y. Takano, M. Nagao, I. Sakaguchi, T. Takenouchi, H. Kwarada, and S. Shin, “Temperature-dependent localized excitations of doped carriers in superconducting diamond,” Phys. Rev. Lett. 100, 166402 (2008).